개요
PWR 1차 계통 냉각수 환경에서 원전재료에서 발생하는 응력부식균열(Stress Corrosion Cracking, SCC)는 일반적으로 재료, 응력, 부식환경에 큰 영향을 받게 되는데, 중성자 조사에 의한 재료 내부 결함 증가, 조사유기편석 및 석출 등 재료의 변화뿐만 아니라, 이러한 재료 미세구조적 변화에 수반되는 기계적 특성의 변화도 발생하므로, IASCC 민감도 또한 변하게 된다. 본 문서에서는 양성자 조사재의 IASCC 개시 민감도를 평가하여 정량적으로 분석하는 기법에 대하여 기술하였다.
%IGSCC
조사재의 IASCC 개시 민감도를 평가하기 위한 방법으로서 %IGSCC (percent of Intergranular Stress Corrosion Cracking) 기법이 도입되었다. CERT (Constant Extension Rate Tensile) 실험 기법을 이용해 저속 인장실험을 시편의 파단까지 수행한 후 시편의 파단면을 관측하여 파면에서의 입계 파면의 면적을 측정하고, 전체 파단면의 면적에서 입계 파면의 면적이 차지하는 비율을 %IGSCC로 정의하여, 그 값을 통해 IASCC susceptibility를 예측한다. 그림 1과 같이 인장 시편의 CERT 시험 후 파단면을 관측한 결과 일반적인 인장 시편의 벽개 파단면과는 달리 파단면에서 IG crack이 관측되는 것을 알 수 있고[1], 이 면적을 정량적으로 측정하면 %IGSCC를 계산할 수 있다. %IGSCC 값이 높을수록 입계 균열에 취약하므로 IASCC 개시 민감도가 높다는 것을 의미한다.
양성자 조사재의 경우, 중성자 조사재와는 달리 조사영역이 조사 표면으로부터 수십 um의 깊이 영역으로 제한되어 있기 때문에, 시편의 단면을 관측하면 수십 um 영열 제외한 나머지 영역은 양성자 조사가 이루어지지 않은 비조사 영역이다. 따라서 양성자 조사재의 %IGSCC는 파면에서 양성자 조사영역만을 영역만을 고려하여 계산한다. 그림 2는 표면으로부터 약 40 um까지 양성자 조사가 이루어진 양성자 조사재의 CERT 실험 이후의 파단면이다. 양성자 조사 영역의 파면을 관측하여 해당 영역에서 IG crack이 발생한 면적을 계산하면 %IGSCC를 계산할 수 있다.
그림 1. Fracture surface images of neutron irradiated alloys [1]
그림 2. Fracture surface images of proton irradiated alloys [1]
Crack number density
양성자 조사재의 경우 앞 서 언급한 바와 같이 조사영역이 표면으로부터 수십 um 깊이로 그 영역이 제한적이라는 단점이 있다. %IGSCC 계산 시 제한적 영역에서의 입계 균열을 대상으로 분석해야 한다는 한계로 인해, 양성자 조사재의 표면 조사라는 특징을 고려한 양성자 조사재 IASCC initiation susceptibility 평가 연구가 수행되고 있다. 양성자 조사재를 파단까지 인장하지 않고 특정 strain까지 저속 인장 실험을 수행한 후 조사 표면의 미세 조직을 직접 관측하면, 표면에서의 입계 균열이 얼마나 발생했는지 그 수를 counting할 수 있다. 관측 대상 면적에서 IG crack이 몇 개 관측되었는지를 측정하여 이를 관측 면적으로 나눈 값을 crack number density로 정의한다. CERT 실험을 통해 strain이 인가되면 strain의 증가에 따라 시편 표면에서 균열이 발생하는 양상은 조사 여부와 상관없이 관측되는 현상이나, 양성자 조사가 이루어진 조사 표면은 대부분 IG crack으로 균열 양상이 관측되는 것을 확인할 수 있고, 비조사 재료에 비해 균열이 발생하는 빈도도 높은 것으로 관측된다. 그러므로 crack number density를 IASCC 개시 민감도로 해석 가능하다. 그림 3은 5dpa 양성자 조사재에 대하여 각각 1%와 3% 저속 인장 실험 수행 후 조사 표면을 SEM 관측하여 얻어진 IG crack을 보여준다[2]. 이러한 crack number density는 그림 3과 같이 한 두개 grain에서 발생한 입계 균열의 수를 세는 것에는 적합하나, 여러 개의 grain에 걸쳐서 입계 균열이 진전된 시편의 경우에는 적용에 어려움이 있다는 한계가 있다. 한 두 개의 grain에서 발생한 균열과 여러 개의 grain에 걸쳐 길게 형성된 균열을 같은 1개의 균열로 counting하게 되면 crack number density 측면에서는 같은 결과값으로 해석되나, 실제로 그 균열의 발생 정도는 차이가 큰 것이다. 양성자 조사 시편의 경우 CERT 실험 시 최종 인가 strain이 늘어남에 따라 균열의 개수 증가와 동시에 균열의 길이 또한 증가하게 된다. 이러한 경우, 정확한 IASCC 개시 민감도 평가를 위하여 crack의 길이를 정량화하는 방법을 사용한다.
그림 3. SEM images of the irradiated surfaces after 1% and 3% strainfor Cr-Ni alloys irradiated to 5 dpa at 360 ℃ [2]
Crack length per unit area
앞 선 crack number density 기법은 균열의 길이를 고려하지 않은 균열의 개수만으로 IASCC 개시 민감도를 정량화하고자 하였다는 한계점이 있다고 설명하였다. 이를 보완하기 위하여, 특정 strain까지 CERT 실험 수행 후 양성자 조사면의 일정 영역에 대하여 관측된 모든 IG crack의 길이를 측정한 후 이를 더하여 단위 면적 당 균열 길이로 나타내어 IASCC 민감도를 정량화하는 기법이 연구되었다. 낮은 strain까지 인장 실험을 수행하면 IG crack이 수 ~ 수십 um 의 길이로서 관측된다. 표 1은 1, 5 dpa로 양성자 조사된 Cr-Ni alloy에 대한 crack number density와 crack length per unit area 결과를 보여준다[2]. 1%와 3%의 strain으로 CERT 실험 후 IG crack을 관측하여 해당 결과를 도출한 결과, crack number density와 crack length per unit area 간에 유사한 경향이 있음을 알 수 있다. 이는 1%, 혹은 3%와 같이 낮은 strain 조건에서는 발생되는 IG crack의 길이가 길지 않고 한 두 개의 grain에서 발생하기 때문에, 발생되는 균열의 길이가 대부분 대동소이하고, 이에 따라 두 측정 기법 간의 차이가 크지 않은 것이다. 좀 더 정량적인 IASCC 개시 민감도 평가 결과는 crack length per unit area라고 할 수 있겠으나, 해당 기법의 경우 모든 균열의 길이를 특정 영역에서 전부 측정해야 하므로 실험 방법상 어려움이 있으며, 이에 따라 측정의 대상이 되는 표본 면적이 작아질 수밖에 없어, 대상 면적을 어디로 삼느냐에 따라 값의 편차가 존재한다는 단점이 있다.
표 1. Summary of the characterization results of stacking fault energy, hardness, RIS, cracking susceptibility and localized deformation following irradiationof alloys A–G to 1 and 5 dpa at 360 ℃ [2]
Total Crack Length (TCL) per unit area
IASCC 개시 민감도 평가를 위한 양성자 조사재의 SSRT 수행 시, strain은 10% 미만으로 수행하는 것이 일반적이다. 그러나, strain이 작을수록 균열의 길이가 작아 crack length 측정의 어려움이 있음을 앞 서 언급하였다. 이에 따라, 인장 실험 중간에 특정 strain에서 실험을 interrupt 하지 않고 파단까지 인장하면, 조사면 표면에 많은 양의 균열이 발생하게 된다. 그림 4는 양성자 조사된 SS316 시편의 SSRT 실험 종료 후 시편의 형상이다. 그림에서와 같이 조사면 전체적으로 다량의 균열이 관측되므로, 낮은 strain에서의 조사면 관측에 비해 균열의 길이 측정에 용이하다.
그림 4. 양성자 조사재 SSRT 종료 후 시편 형상(a) 1 dpa, (b) 3 dpa, (c) 5 dpa, (d) 10 dpa
SSRT 실험을 통해 파단이 이루어진 양성자 조사 시편에 대하여 그림 5와 같이 조사면에서 발생된 입계 균열의 길이를 모두 측정하고, 측정된 균열 중 그 길이가 100 um 이상이 되는 균열만을 구분하여 그 길이를 합산한다. 이러한 방법은 입계 균열 중 최소 하나의 grain 크기 이상이 되는 균열을 고려하기 위함이며, 이를 통해 합산된 총 균열 길이를 total crack length(TCL) 로 정의하였다. 이를 측정된 면적으로 나누어 total crack length per unit area로 분석하여 균열 개시 민감도의 정량화가 가능하다. 이 기법은 균열의 전수 조사를 통한 민감도 정량화 기법이라는 측면에서 측정 면적에 따른 오차가 없다는 장점이 있으나, 파단 strain까지의 과도한 인장 응력으로 인해 발생된 균열과 SCC 민감도에 의하여 발생된 균열이 혼재하여, SCC 민감 인자에 의한 균열 길이 차이가 뚜렷하게 나타나지 않는 다는 한계가 있다.
그림 5. 양성자 조사재에 대한 입계 균열 길이 측정
Density of IG cracked grain
선행 연구결과에서 5% 이하의 strain 인가를 통한 입계 균열의 counting 및 crack length의 측정은 낮은 strain으로 인하여 발생된 균열의 수가 적고 균열의 크기 또한 작아서 분석에 어려움이 있다는 한계가 있었다. 또한, fracture까지 인장을 수행하는 것은 fracture strain을 동일하게 통제하는 것의 어려움, 단순 응력에 의한 균열의 혼입으로 인한 문제점이 있었다. 이를 보완하기 위하여 10% strain의 인장 조건으로 SSRT를 수행하고, 3차원 이미지 합성 기법을 이용하여 고배율 대면적 이미지를 획득하여, strain으로 인한 에러 요인을 모두 통제한 상태에서 양성자 조사에 의한 입계 균열 발생 정도의 분석을 통한 균열 개시 민감도 정량화 기법을 제안하였다.
일반적으로 저선량 시편에서는 균열의 길이가 짧고 개수도 많지 않다. 그러나 고선량 시편에서는 조사에 의한 균열개시민감도 증가에 따라 균열의 길이도 길고 개수도 많아지게 된다. 여기에서, 앞서 설명한 crack number density의 기법을 고려할 때, 한두 개 grain을 걸쳐 발생한 짧은 균열과 여러 개의 grain에 걸쳐 발생된 길이가 긴 균열을 동일 기준으로 같은 1개라고 counting 하는 것은 타당하지 않다. 따라서 crack number density의 대체 기법으로서, 균열이 발생한 grain의 개수를 counting하여 균열 개시 민감도를 정량화하는 기법을 개발하였다. 그림 6의 모식도에서 입계 균열은 (a)와 같이 한 개의 grain에서 균열이 발생하거나, (b)와 같이 여러 개의 grain에 걸쳐서 진전되는 양상을 보인다. 여기에서 균열의 내각에 분포하는 grain의 개수는 IG cracked grain으로 정의하였다. 특정 면적에서 관측되는 모든 균열에 대하여 IG cracked grain의 개수를 측정하고 이를 관측 면적으로 나눈 것을 density of IG cracked grain으로 정의하였다.
그림 6. IG crack의 양상
참고문헌
[1] K.J. Stephenson and G.S. Was, “Comparison of the microstructure, deformation and crack initiation behavior of austenitic stainless steel irradiated in-reactor or with protons,” J. Nucl. Mater., vol 456, pp. 85-98, 2015. [2] Z. Jiao and G.S. Was, “Impact of localized deformation on IASCC in austenitic stainless steels,” J. Nucl. Mater., vol 408, pp. 246-256, 2011.