서론

급증하는 에너지 수요와 이로 인한 지구 온난화 문제로 인해 현재 가동 중인 원자력발전소보다 발전효율, 용량 및 수명을 크게 향상시키는 신형 원자로의 개발이나 향후 연료의 이용률을 극대화하는 고속로 그리고 전력생산 이외에 수소생산을 위한 초고온가스로 등 차세대 원자로 개발은 화석연료를 대신할 원자력의 미래기술로 원자력기술 선진국을 포함한 전 세계국가가 기술의 중요성을 인식하고 이에 필요한 요소기술을 중장기 연구사업을 통해 본격적으로 개발하고 있다. 특히, 극한환경에서 가동되는 차세대 원자로는 고온구조소재, 조사안전성이 확보된 연료와 노심재, 악티나이드를 함께 처리하는 핵연료재순환공정 그리고 출력전환기술 등 다양한 기술이 새롭게 개발되어야 하나, 이 중 가동원전에 비하여 높은 온도, 높은 방사선 조사, 가혹한 부식환경에서 원전의 안전성 및 건전성을 보장할 수 있는 고온구조소재개발이 핵심기술이다. 그러나, 현재 이와 같은 조건에서 사용할 수 있는 재료 및 재료규격이 아직 개발되어 있지 않은 상황이며, 다만, 페라이트/마르텐사이트강(F/M강), 산화물분산강화강(ODS, oxide dispersion strengthening alloy), 세라믹 재료, Ni기 수퍼합금 등이 후보 재료로써 연구되고 있다.

이러한 조건을 만족시킬 후보 소재 중에서 산화물분산강화합금강은 1960년대에 기계적 합금화(MA, mechanical alloying) 방법을 통하여 처음 개발되어, 고온 특성 및 조사안정성이 현재까지 개발된 어떤 소재보다 우수하다고 알려져 왔으나, 다른 합금과는 다르게 양산화 공정개발이 이루어지지 않아 극히 일부 분야를 제외하고 원자력을 비롯한 일반산업의 구조용 부품소재로 활발하게 사용되고 있지 못한 실정이다. 이처럼 양산화가 어려운 주된 이유는, 먼저 소재 제조기술 측면에서는 공정이 매우 복잡하고 수십 시간 이상의 오랜 공정 및 이로 인한 사용 분말들이 오염되는 문제가 있기 때문이며, 또한, 소재 가공기술 측면에서는 소재에 대한 접합이 매우 어려운 문제점이 있는데, 이는 기존의 용융접합기술을 이용할 경우 접합부에서의 미세입자 제어가 불가능하기 때문이다.

최근 산화물분산강화 합금이 고온구조소재로써 적용 가능성을 인정받아 선진국을 중심으로 다시 활발한 연구가 진행되고 있는 현 시점에서 신형원자로나 차세대 원자로와 같이 극한환경에서 사용되는 원자로의 안전성 및 건전성을 확보하고, 고온 및 조사안정성을 높이기 위해 분산강화합금강을 저렴하게 대량으로 생산할 수 있는 양산화 신공정 개발은 원전미래기술 및 소재원천기술 확보 차원에서 매우 중요하다고 할 수 있다.  따라서, 산화물분산강화합금강을 포함하는 입자분산강화 합금소재를 실용화하기 위해서는 최적조성을 가지는 합금개발 뿐만 아니라 상용급의 양산화 소재공정기술 개발이 이루어져야 한다.

이를 위해 본 연구팀에서는 조대한 상용 입자를 이용하여 초미세화 및 분산화를 동시에 구현하면서도 단시간 내에 대용량의 입자분산 합금분말을 제조할 수 있는 1) 초고속 고에너지 분말공정 신기술과 공정이 매우 간단하고 소재 단가가 낮아 실용화가 용이한 2) 액상주조공정 신기술의 두 가지 소재 제조공정 신기술을 개발하고자 한다. 또한, 접합부에서의 미세입자 및 조직제어가 가능한 3) 입자분산강화소재 고상접합 신기술을 확보하여 최종적으로 입자분산강화합금 소재 제조 신공정 기술을 개발하고자 한다.

연구개발 동향

국외 기술개발 동향

차세대 원전은 대부분 500°C 이상의 고온에서 운전할 수 있도록 설계가 진행되고 있기 때문에 고온에서 안정한 소재 기술이 무엇보다 중요함. 이러한 상황에서 입자분산강화합금소재는 합금개발이 오래 전에 완료되었고 가장 유력한 고온 소재이면서도, 상용화가 매우 어려워 Plansee나 INCO 등 대표적인 분산강화합금강 생산업체에서도 부품소재로의 연구개발 진척이 느린 상황이다. 2002년 한국, 미국, 일본, EU 등 8개국에서 제4세대 원자로 개발을 위하여 GIF (GEN IV International Forum)를 구성하여 차세대 원전 개발이 본격적으로 시작되었으며, 이에 따라 차세대 원자로의 고온소재로써 다른 대안소재가 없기 때문에 산화물분산강화합금강에 대한 연구가 2005년 이후로 급속히 증가하고 있으며, 이에 대한 기술선점을 위해 세계 각국의 치열한 R&D 프로그램 및 기술개발 경쟁이 가속화되고 있는 상황이다.

일본의 경우 클래딩튜브용 슈퍼 ODS 합금 개발을 위하여 2005년부터 1500만달러(약 180억원)의 예산을 지원하여 시작하였으며, 이를 위해 Kyoto대학, JAEA, JNC, KOBELCO, Sumitomo 금속, Hokkaido 대학, Nagoya 대학 등 원자력연구 중심 기관 및 대학을 중심으로 공동연구가 활발히 진행 중에 있다. JNC, KOBELCO 및 Sumitomo 금속 등에서 1990년대부터 본격적인 ODS강에 대한 연구가 시작되어 2000년에는 기계적 합금화 방법, 열간 압출 및 압연 공정을 이용하여 12Cr ODS 페라이트강 클래딩 튜브를 제작하였고, 이 때 사용된 기계적 합금화 방법은 220rpm의 저속도에서 48시간동안 분말공정을 진행하여 10kg의 합금분말을 얻었으며, 이를 통해 최종적으로 외경 9.3mm, 두께 0.6mm, 길이 1170mm의 튜브를 제조하였다. 또한 동일한 제조공정을 이용하여 2004년에는 9CrW ODS 마르텐사이트강 클래딩 튜브를 제조 연구한바 있다. 그러나, 이처럼 ODS강 소재에 대하여 오랜 기간 동안 연구개발을 진행하고 있지만 아직까지 양산화가 되지 않아 가동원전에 적용되지 못하고 있는 실정이다.  Kyoto 대학의 경우 2003년부터 클래딩 소재의 고온 부식문제 해결을 위하여 12wt%보다 높은 Cr을 함유하는 high-Cr (13-22Cr) ODS 강에 대한 연구를 진행하고 있으나 중성자 조사 시 Fe-Cr 상분해에 의한 조사취화가 발생하는 문제점이 제기되고 있다.

EU의 경우 GETMAT (GEN4&Transmutation Materials) 프로그램을 통하여 2008년부터 5년동안 1400백만유로 (약 200억원)의 예산으로 11개국 24개의 기관이 참여하여, F/M강의 성능향상, Fe-Cr ODS 합금개발, 접합/용접 검증 등을 연구하고 있다. 특히 프랑스의 경우 CEA에서는 독자적인 SFR 프로그램을 진행하여 SFR 클래딩 소재로써 새로운 페라이트계 ODS 소재 (Fe-13/18CrWTi)를 개발 중에 있다. 프랑스 CEA의 경우 2008년에 고온 원자로 적용을 위하여 새롭게 high-Cr 페라이트 ODS 소재 (Fe-13/18CrWTi 조성) 개발을 진행하기로 결정하였으며, 이를 위해 A&D사 및 Plansee사와 공동으로 합금분말을 제조하고 semi-industrial scale의 CEA/SRMA에서 열간 압출을 통하여 소재를 벌크화하였다. 이에 대하여 2008년부터 기계적 특성시험과 판재에 대한 가공성 연구를 시작하였으며, 또한 부식시험, 접합연구 및 조사시험 등을 17dpa, 380°C~560°C 조건에서 계획하여 진행 중에 있다. 벨기에 원자력연구센터(SCK CEN)에서는 2009년부터 GETMAT 프로젝트를 통하여 세계적인 철강생산업체인 ArcelorMittal사와 기존의 기계적 합금화 방법이 아닌 전통적인 액상주조공정을 이용한 입자분산강화 소재를 세계 최초로 개발 중인 것으로 파악되고 있다. 이를 위해 현재 순수 철에 대하여 이트리아 나노입자를 고유의 주조방법으로 분산시켜 미세조직을 분석하였으며, 그 결과 평균 60nm 크기의 이트리아 입자들이 대략 100nm의 입자간 거리로 어느 정도 균일하게 관찰되었으나, 일부 불균질한 분포를 보이는 영역도 관찰되고 있다. 그러나, 이트리아 입자의 투입 방법, 철 기지 내에서의 함량, 용탕 내 투입 시 함량조절 방법, 기계적 특성 평가 결과 등에 대해서는 극비로 부쳐 공개하지 않고 있는 상황이다. 향후 액상주조방법을 통하여 입자분산강화 소재 제조 공정에 대한 최적화를 진행할 예정이며, 최종적으로 나노입자가 분산된 강계열 소재의 양산화 기술 확보를 목표로 하고 있다.

이외에도 인도에서는 ARCI/NFC/IGCAR의 협동연구를 통하여 ODS 클래드 튜브를 제작하였으며, 캐나다의 CANMET-MTL, 중국의 베이징과기대에서도 ODS 합금개발 연구를 시작하였다.

입자분산합금소재에 대한 접합 연구는 2005년경부터 일본, 미국, 유럽을 중심으로 기존의 용융용접(TIG, Laser 용접 등) 및 고상접합(확산접합, 마찰접합, TLP 등) 방법을 적용하고자 하는 기초연구가 진행되고 있으나 산화물의 조대화 및 불균일 분포로 인하여 접합부의 접합강도 및 크리프 특성이 저해되는 문제점을 야기하고 있다. 따라서, 현재까지 접합부내 미세 산화물의 분포를 제어할 수 있는 방안이 없는 실정으로 입자분산합금소재에 대한 건전성이 확보된 접합 대책은 전무한 실정이다. 일본의 JNC에서는 고속로용 ODS 클래딩튜브와 end-plug를 접합하기 위하여 고상접합 방법의 하나인 가압저항용접에 대한 적용연구를 2000년 초반부터 추진하고 있으며, 영국의 University of Wales에서도 클래딩튜브 부품의 확산접합에 대한 연구를 1990년대 말부터 진행하였으나 접합부의 장기 안전성을 확보하지 못하고 있는 실정이다.

국내 기술개발 동향

국내 산업계에서는 입자분산강화 소재를 제조할 수 있는 업체가 전무하고, 관련 기술 부재로 인해 미래 원전용 입자분산강화 소재와 제조/가공기술 등 대부분의 기술을 해외에 의존하고 있는 상황이며, 이에 더불어 소재 접합연구 또한 진행되지 않고 있는 실정이다. 학계에서는, 국내의 경우 2000년 KAIST의 “산화물분산강화 합금강의 중성자 조사손상연구”, 2007년 안동대의 “초임계수 냉각반응로용 산화물분산강화 합금 제조 기초연구” 등을 진행한 바 있으나, 입자분산강화 소재에 대한 기반기술이 매우 미약하여 선진국의 과거기술을 모방하여 재현하거나, 상용 소재를 구입하여 조사취화 특성을 평가하는 연구가 주로 진행되었고, 특히 양산화 상용화를 위한 신공정개발관련 연구와 분산강화합금 접합연구는 진행된 바 없다. 연구계의 경우, 현재까지 입자분산강화 소재 및 접합기술연구에 대한 대규모의 R&D 프로그램이나 예산지원 계획이 없으며, 현재 산화물분산강화 소재기술과 관련하여 소규모의 (13억원/5년) 고유강점 사업만이 진행되고 있는 실정이다.

연구개발 목표 및 내용

연구개발 목표

가동원전 및 차세대 원전의 유력한 구조소재 중의 하나인 미세입자분산 강화합금 소재 제조를 위하여 양산화 능력이 매우 향상된 신공정기술 확립하고자 하며, 이를 위해 고에너지 분말공정 및 액상주조공정을 이용한 두 가지 제조공정 신기술과 입자분산 강화소재 고상접합 신기술 개발을 목표로 한다.

연구개발 내용

1. 고에너지 분말공정 이용 분산합금화 신기술 개발

1.1 분산합금화 장비 고효율화 및 대용량화

• 고에너지 분산합금화 장비 구축 : 최대 에너지 70G 도달 (상용 20G 대비 3.5배), 생산성 160g/batch/hr 달성, 고속회전에서 2시간 이상 장시간 사용 가능, mechanical activation 나노화 및 mechanochemistry 합금화 반응 공정을 동시에 실현 가능 (세계 최초 달성)
• 대용량 고에너지 분산합금화 장비 설계 및 장비 구축 완료 : 최대 에너지 70G, 생산성 600g/batch/hr (세계 최고 수준).
• 대용량 고에너지 분산합금화 장비 최적화 : 장기운전 안전성 확보를 위한 장비 최적화 진행 및 이를 이용한 조대입자 나노미세화, 산화물분산강화합금분말 in-situ 기계적 합금화, 금속-세라믹 균일 복합화 공정 최적화 진행

그림 1. 고에너지 분산합금화 장비 개발 이력 및 성능

1.2 상용입자 초미세화 기술 확보

• 다양한 상용세라믹 조대입자에 대한 초미세 나노화  진행 : 고에너지 밀링 장치와 밀링조제를 이용하여 조대한 탄화물 및 산화물의 초미세 나노화 구현 (50μm→30nm이하 나노 미세화)

그림 2. 상용조대 세라믹 입자 나노화

1.3 나노클러스터 최적화

• Fe계 ODS HIP 벌크화 및 나노클러스터 입도분포 평가 : 1kg급 벌크화 소재 제조 및 산화물 나노클러스터 (10nm급 YCrO₃) 균일 분산 확인

그림 3. Fe계 (Fe-14Cr-2Y₂O₃) 분산강화합금 분말 제조.

그림 4. Fe계 (Fe-14Cr-2Y2O3) 분산강화합금 HIP 성형체 미세조직

2. 액상주조공정 이용 분산합금화 신기술 개발

2.1 초미세입자 표면활성화 및 균질입도분포 기술 확보

• 다양한 금속 및 세라믹 입자 조합에 대한 표면활성화 (세라믹 미세화와 금속코팅의 동시구현)를 구현하고 제조된 복합분말 특성을 평가함.
• 표면활성화 복합분말 내 나노입자의 분산성 평가 : 50nm급 TiC 탄화물 입자의 복합분말 기지 내 균일 분포 확인 (입자간 거리, IPS ~200nm).
• FM강 액상주조용 최적 분산주조 방안 : 금속-50nm급 TiC 입자 복합분말을 이용한 진공용해 분산주조공정 확립

그림 5. 액상주조공정 이용 분산합금화 소재 제조 공정도

2.2 용탕 내 강화미세입자 젖음성 평가기술 개발

• 표면활성화 복합분말을 이용한 액산분산주조 기초실험을 통하여 정성적 젖음성을 평가함 : 표면활성화 복합분말의 젖음성 향상 및 F/M 강으로의 적용 가능성 확인.
• 용탕 내 나노분산입자 젖음성 평가기술 : F/M 강 용탕 내로의 표면활성화 복합분말 장입 시험 진행 및 성분 분석을 통해 분말장입수율의 정량적 젖음성을 평가 (분말 장입수율 30% 이상 달성).
• FM강 내 TiC 복합분말 장입 재현성 시험 : TiC 정량적 장입율 평가 (80% 이상 달성) 및 매크로조직 평가 (분산주조 FM강의 등축정 영역 증가 확인)

그림 6. 액상주조공정 분산강화 FM 강 매크로 조직

3. 입자분산 강화소재 고상접합 신기술 개발

3.1 고상접합 적용 가능성 기초연구

• 확산 브레이징 및 마찰교반접합 (FSW) 등의 고상접합 시험공정에 대한 비교 분석을 완료하여 적용가능성을 고찰함.
• 고상접합 공정에 대한 문헌조사 및 실험적 고찰 : 표면마찰접합과 전자기펄스접합 신공정 도출.
• 고상접합 공정별 접합절차 확립 : 표면마찰접합 공정조건 확립 및 전자기펄스접합 시스템(90kJ급) 구축

그림 7. 전자기펄스접합 시스템

3.2 입자응집제어/균질분포화 고상접합 기술 개발

• 스테인레스강 및 탄소강의 전자기펄스접합 실험 수행 : 공정변수 영향 파악(개발 성공 가능성 확인).
• 접합부 건전성 확보 및 고상접합부 조직제어 최적화 : 전자기펄스접합 효율향상을 위한 시스템 보완 (스테인레스강 및 FM강의 부분적인 접합 성공)

그림 8. 전자기펄스접합을 이용한 STS강과 FM 강의 접합 시험

연구개발 결과의 활용계획

• 차세대 원자로의 대표적 고온구조소재인 입자분산합금강의 원청 공정 기술이 개발되어 국내에 고유브랜드 소재를 보유하게 될 것으로 기대된다.
• 소재의존도가 없는 공정 기술로 니켈기 초합금, 지르코늄 합금 등의 다양한 소재에 직접 적용이 가능하여 다른 산업의 고기능 신소재 핵심원천기술로의 파급이 가능하며, 개발된 고유기술을 바탕으로 원전의 기술 수출에도 크게 이바지할 것으로 판단된다.
• 양산화 공정 부재로 성능이 우수함에도 불구하고 현재까지 극히 제한적으로 일부 첨단 분야에만 사용되어 왔으나, 본 연구를 통해 저렴하고 대량생산이 가능한 신공정 기술이 개발되면 원전 뿐 아니라 다른 산업의 극한환경 소재 제조에 적용되어 경제적인 부가가치를 크게 창출할 것으로 예상된다.
• 가동원전 뿐만 아니라 미래 제4세대 원자력시스템 개발에 필수적인 차세대 고온소재를 기술선진국보다 먼저 확보할 수 있다.
• 가동 및 차세대 원전의 고온 구조소재로 활용이 가능하며 또한 자동차, 항공, 발전 산업 분야의 고기능 부품의 효율적 개량 기술로 활용될 수 있다.

 Document ID: d20130004