기존 F82H와 EUROFER97의 특성 비교

ITER나 DEMO급 핵융합로의 블랭킷 구조재로 이용될 가능성이 가장 높은 RAFM강은 일본의 F82H와 유럽연합의 EUROFER97이며, 조사특성의 경우 이 두 소재에 대한 데이터베이스가 가장 방대하게 구축된 상태이다. 이 장에서는 F82H와 EUROFER97를 중심으로 RAFM강들의 비조사/조사 하에서의 인장특성, 충격특성, 크립특성 및 피로특성을 비교하였다. 표 1에는 합금조성과 재료특성의 상관관계를 검토하기 위해 특성평가 비교에 등장하는 일부 RAFM강의 합금조성을 정리하였다.

표 1. 각국의 대표적 RAFM강의 합금조성 (wt.%)

C Si Mn Cr W V Ta Ti N B
F82H 0.1 0.1 0.2 8 2 0.15 0.02 0.006
EUROFER97 0.1 0.05 0.4 9 1.1 0.2 0.07 0.01 0.030 <0.001
ORNL 9Cr-2WVTa 0.1 0.25 0.4 9 2 0.25 0.07 0.01 0.003 0.001
Indian RAFM 0.1 0.09 0.5 9 1 0.2 0.07 0.01 0.020 0.0005

EUROFER 97과 F82H의 정량화된 인장특성을 비교해 보면(표 2), 서로 간의 강도와 연성의 차이가 5% 이내에 있을 정도로 그 특성이 비슷하다는 것을 알 수 있다. 해외에서 개발된 다양한 RAFM강이 나타내는 항복강도의 온도 의존성을 그림 1에 도시하였는데, 이 또한 EUROFER97, F82H, JLF-1, CLAM 및 OPTIFER 합금의 항복강도 모두 서로 유사한 온도 의존성을 나타내며, 합금간의 항복강도의 차이는 그다지 크지 않다는 것을 보여주고 있다. 이는 기본적인 합금원소의 함량 차이(즉, 8Cr-2W, 9Cr-1W 및 9Cr-2W)가 인장특성에는 큰 영향을 주지 않는다는 것을 의미한다.

표 2. EUROFER97과 F82H의 상온 인장특성

Alloys Heat treatment UTS [MPa] YS [MPa] Elongation [%] RA [%]
EUROFER97 980˚C/30 min + 760˚C/90 min 652 537 20.8 80
F82H 1040˚C/40 min + 750˚C/60 min 669 548 21.7 78

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그림 1. RAFM강 비조사재가 나타내는 항복강도의 온도 의존성 (E. Lucon, JNM, 2009)

조사 후 F82H와 EUROFER97의 인장특성 또한 큰 차이가 없는 것으로 보고된다. 그림 2에는 약 10 dpa까지 조사손상된 F82H와 EUROFER97의 항복강도 변화를 도시하였다. 제조 이력(용해 heat, 최종재의 형태, 판재의 두께 등)이 다양함에도 불구하고, 조사손상량을 기준으로 나타낸 두 RAFM강의 항복강도는 거의 동일한 증가 추세를 나타내고 있다.

그림 2. RAFM강의 상온 항복강도에 미치는 중성자 조사손상의 영향 (S. Jitsukawa, JNM, 2004)

Full-size 시편을 이용하여 측정된 EUROFER97의 DBTT는 약 -60°C(E. Lucon, JNM, 2004)이며, F82H는 약 -40°C (K. Shiba, IBF-FE09, 2009)이다. 소형 시편의 경우 유럽연합이나 일본에서 서로 다른 규격을 이용하고 있는데, 1/3 크기의 sub-size 시편을 이용할 경우 두 합금 모두 약 -100°C 정도의 DBTT를 나타낸다. 최대 65 dpa까지 조사 손상된 다양한 RAFM강들의 대해 dpa에 따른 DBTT변화를 그림 3에 도시하였다. EUROFER97의 경우 2 dpa이상에서 F82H에 비해 다소 낮은 DBTT를 보이는 것으로 나타났다. 그러나 비조사 조건에서도 EUROFER97이 F82H에 비해 다소 낮은 DBTT를 나타내었다는 점을 고려할 때, 조사 손상에 의한 취화 정도는 두 합금간에 큰 차이가 없다고 여겨진다. 이는 또한 비조사재의 DBTT가 낮을수록 조사재의 DBTT도 낮다는 것을 의미하며, 따라서 비조사재의 충격특성은 합금개발에 있어 중요한 지표가 될 수 있음을 의미한다. ORNL 9Cr2WVTa의 경우 높은 조사량에서의 DBTT 값이 보고되지 않아 전반적인 조사취화 저항성을 평가하기는 어렵지만, 약 2.4 dpa까지는 F82H나 EUROFER97보다 다소 낮은 DBTT를 나타내는 것으로 보고되었다. DEMO급 핵융합로 구조재의 최저 가용온도가 약 250°C 정도인 점을 고려하면, 조사된 RAFM강의 DBTT는 200°C를 넘지 않아야 한다고 알려져 있다. 그러나 그림 3에 나타난 DBTT 증가 추이를 감안한다면, 약 80 dpa 정도 조사 손상된 F82H나 EUROFER97의 DBTT는 200°C를 육박할 것으로 예측된다.

그림 3. RAFM강들의 DBTT에 미치는 조사 손상의 영향 (Reconstructed from: S. Jitsukawa, JNM, 2004; E. Gaganidze, JNM, 2011; J. Rensman, NRG Report-20023/05.68497, 2005)

RAFM강의 크립저항성은 고온에서의 미세조직 안정성에 의해 좌우된다. 고온에 장시간 노출될 경우, 주 강화 석출물인 M23C6의 조대화와 아결정립의 조대화로 인해 크립강도가 낮아지게 되는 문제가 발생하게 된다. EUROFER97, F82H 및 EUROFER97과 조성이 거의 유사한 Indian RAFM강 비조사재의 크립파단 특성을 비교해 볼 때 (그림 4), 각 합금들 간의 크립특성의 차이는 거의 없다는 것을 알 수 있으며, 이들 모두 비조사 조건 하에서는 브랭킷 구조재료의 요건 (>20,000h, 100 MPa/550°C)을 만족하는 크립특성을 나타낸다는 것을 알 수 있다. 결국 기본 조성의 차이 (8Cr-2W vs 9Cr-1W) 및 미세한 부 첨가원소의 차이가 RAFM강의 크립특성에 큰 차이를 일으키지는 못한다는 것을 보여주는 결과이다.

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그림 4. F82H, EUROFER97 및 Indian RAFM강의 500-600°C에서의 크립파단 특성 (A.K. Suri, IGCAR seminar data, 2010)

EUROFER97, F82H, OPTIFER 및 EUROFER-ODS 합금의 크립특성을 Larson-Miller 지수로 표준화하여 그림 5에 도시하였다. 1990년대 초에 처음 개발된 이후 현재는 특별한 관심을 받고 있지 못하고 있는 OPTIFER 합금도 EUROFER97과 F82H와 거의 유사한 크립특성을 나타냄을 알 수 있다. 주목할 만한 점은 EUROFER97을 기반으로 개발된 ODS합금의 경우, 크립특성이 월등히 향상되었다는 점이다. 이는 결국 고온에서 미세조직의 안정화에 기여할 수 있는 석출상이나 분산상들을 추가적으로 도입하지 않는 한 RAFM강의 크립특성을 획기적으로 향상시키기 어렵다는 것을 보여주는 결과라 할 수 있다.

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그림 5. Larson-Miller 계수로 표준화된 RAFM강들의 크립 특성 비교 (A. Moslang, FusionTech, 2009)

현재 보고된 자료에는 RAFM강 조사재에 대한 크립특성에 대한 자료가 존재하지 않으며, 이는 조사시험 및 조사 후 크립시험을 수행하는데 방대한 시간이 걸리기 때문이라 판단된다. 일반적으로 조사손상만 고려할 경우, 500°C 이상의 온도에서는 조사결함들이 회복되어 크립특성에는 큰 악영향을 미치지는 않을 것으로 예상되나, 고에너지 중성자 조사에 의한 핵변환을 통해 생성되는 He의 양이 입계에 bubble 형태로 존재할 수 있을 만큼 높아질 경우에는, 크립특성에 악영향을 미칠 수 있다고 알려져 있다.

RAFM강 비조사재의 피로특성의 경우 EUROFER97가 F82H에 비해 우수한 것으로 보고되었다. 그림 6에 상온 및 550°C에서 수행된 두 RAFM강의 피로특성을 비교하였으며, 일반 FM강인 Mod 9Cr1Mo의 피로특성이 참고로 포함되었다. EUROFER97과 F82H 모두 유럽연합에 제시하고 있는 피로설계 곡선(J. Aktaa, FZK Report-TW2-TTMS005, 2005)에 비해 높은 피로 수명을 갖는 것으로 나타났다. 주목할 만한 점은 상온 및 고온 모두에서 EUROFER97의 피로수명이 F82H에 비해 길었으며, 동일 변형량 조건하에서 F82H에 비해 약 두 배 정도 긴 피로수명을 보였다는 점이다. 이러한 피로수명 차이에 대한 원인은 명확히 밝혀지지 않고 있으나, 일본 측에서는 이 시험에 사용된 F82H 피로시편에 비금속게재물의 양이 많았기 때문이라는 의견을 내세우고 있다. Jitsukawa 등이 250°C에서 수행했던 피로시험에서도 F82H가 EUROFER97에 비해 현저히 낮은 피로수명을 보인 바 있기 때문에, 이러한 피로수명의 차이를 단순한 시편의 결함으로 돌릴 수는 없을 것으로 판단된다.

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그림 6. 상온 및 550도에서의 RAFM강 비조사재의 피로 특성 및 피로 설계 기준 (Reconstructed from: K. Shiba, IBF-FE09, 2009; J. Aktaa, FZK Report-TW2-TTMS005, 2005; J. Aktaa, JNM, 2009; N.V. Luzginova, JNM, 2011)

RAFM강 조사재의 피로특성에 대한 데이터는 매우 제한적이지만, 현재까지 얻은 결과로는 중성자 조사에 의한 피로특성의 열화는 미비하다는 것이 주된 결론이다. 그림 7에는 약 331°C에서 31 dpa까지 조사손상된 F82H와 EUROFER97에 대해 330°C에서 피로특성을 평가한 결과를 보여주고 있다. 비조사재의 경우, EUROFER와 F82H는 거의 유사한 피로특성을 나타내었다. 조사된 시편의 경우, 오히려 1%이하의 낮은 변형량에서 수행된 피로시험의 경우 조사재가 비조사재에 비해 피로수명이 길게 나타났으며, EUROFER97 조사재의 경우 F82H 조사재에 비해 확연히 긴 피로수명을 보이는 것으로 나타났다.

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그림 7. EUROFER97과 F82H 조사재의 피로특성 비교 (Reconstructed from: C. Petersen, JNM, 2009; J. Rensman, NRG Report-20023/05.68497, 2005)

한국형 RAFM강의 개발 방향

기존의 EUROFER97과 F82H의 특성을 비교한 결과에 비추어 보면, 인장이나 크립특성에 있어서는 두 합금간의 큰 차이가 없었으나, 조사재의 충격이나 피로특성에 있어서는 EUROFER97이 다소 우수한 특성을 보이는 것으로 나타났는데, 이러한 특성의 차이가 어디에서 비롯되는지는 불분명하다. 그러나 2013년 후반까지 한국형 RAFM 후보합금을 선정해야 하는 연구개발 일정을 고려하면, 현재까지 진행해 온 대로 EUROFER97과 같은 9Cr-1W계를 기반으로 합금개발을 추진하는 것이 바람직하다는 판단이 든다. 이 장에서는 현재까지 진행해온 한국형 RAFM강 개발에 관한 연구결과를 토대로 앞으로 가야 할 연구 방향 및 계획에 대한 저자의 생각을 기술하였다. 현재까지의 연구 결과를 요약해보면, 설계된 총 22종의 후보합금(batch 1)과 4종의 참조합금(F82H, EUROFER97, EK-181 및 ORNL 9Cr2WVTa)에 대해 동일한 공정을 적용하여 인장특성 및 충격특성을 평가하였고, 그 결과 참조합금과 실험합금 모두 문헌상에 보고된 인장특성에 비해 고강도/저연성의 특성을 나타내는 것으로 확인되었다. 이는 최종 열처리 공정인 템퍼링 과정(750°C/60min)에서 수반되어야 하는 마르텐사이트 조직의 회복(전위밀도 감소)량이 적었기 때문으로 여겨진다. 따라서 현재 확보된 인장특성 및 충격특성을 기반으로 우수한 후보합금을 선정하는 것은 무리가 있다고 판단된다. 이에 대한 대책으로 템퍼링 조건(750°C/120min)을 변경하여 열처리 한 후, 상온 및 500°C에서의 인장특성, 충격특성 및 단기크립특성 평가를 수행할 예정이다. 변경된 템퍼링 조건을 거친 후보합금의 인장특성이 문헌상에 보고된 RAFM강의 특성에 부합될 경우, 22종의 후보합금에서 우수한 특성을 나타내는 후보합금을 기반으로 batch 2 후보합금의 설계할 수 있을 것으로 판단되는데, 이 과정에서 우수한 특성에 대한 명확한 기준을 마련할 필요가 있다. 현 합금개발 일정을 고려할 때, 우선적으로 고려되어야 할 특성과 평가 기준을 표 3에 정리하였다.

표 3. 한국형 RAFM강 개발을 위한 특성 평가 기준

우선순위 특성 평가 기준 비고
1 충격 DBTT < -30°C F82H의 90%수준 이상
2 단기 크립파단 파단시간 > 90h, (550°C/240 MPa 조건) EUROFER97의 90%수준 이상
3 인장 상온: YS > 520 MPa, El. >18%
500°C: YS > 360 MPa, El. >18%
EUROFER97의 90%수준 이상

이와 같이 평가 기준을 설정한 근거는 다음과 같다. 우선 RAFM강이 반드시 갖추어야 할 가장 중요한 특성은 충격특성과 크립특성이다. 이 두 가지 특성을 모두 만족해야만 핵융합로 블랭킷 구조재로써 활용될 수 있기 때문에, 이 중 어느 것이 더 중요하냐는 질문은 의미가 없다. 그러나 표 3에서 충격특성을 최우선 고려사항으로 꼽은 이유는, 당장 조사시험을 할 수 없는 상황에서 비조사재의 특성으로부터 조사재의 특성을 대략적으로 예측할 수 있기 때문이며(그림 3), 또한 충격특성은 짧은 시간에 수행이 가능하면서도 실제 우리가 원하는 재료의 고유 특성 값을 얻을 수 있기 때문이다. 반면 고온/고응력 하에서 합금 선별을 목적으로 수행하는 단기 크립파단 시험의 경우는 단기 시험이라 하더라도 26종의 실험합금을 모두 평가하는데 장시간(최소 1달)이 소요되며 실험 오차도 크다. 또한 실제로 우리가 필요한 저응력 하의 장기 크립특성 결과와는 상이한 차이를 보일 가능성도 높다. 인장특성이 가장 차선의 고려사항으로 선택된 이유는 일축인장 시험 결과로 얻어지는 항복강도와 최대인장강도는 구조재의 수명이나 안전성에 직결되기 않으며, 단순히 구조재 설계에 필요한 응력강도(stress intensity: 1/3UTS 또는 2/3YS 중에서 낮은 값) 정보를 제공하기 때문이다.

Batch 2에서는 batch 1에서 평가된 결과를 바탕으로 최소한의 합금조성(5~6 종)을 선정하여 실험합금을 제조해야 할 것이다. Batch 2에서 수행할 연구개발 내용은 ‘batch 1에서 평가된 특성의 재현성 확보’와 ‘가공열처리기법(thermo-mechanical processing)의 도입과 고정변수의 조절을 통한 재료물성의 최적화’이다. 후자의 경우, 주어진 후보 합금조성이 나타낼 수 있는 최적의 특성을 도출하기 위한 작업이다. 가공열처리법 도입의 배경은 ‘충격특성과 크립특성을 모두 향상시킬 수 있는 유일한 방법은 입도를 미세화시키고 미세한 석출물의 밀도를 최대화시키는 것’이라는 금속학적 사실에 있으며, 이를 실현하기 위해 제안된 공정도를 그림 8에 도시하였다.

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그림 8. Batch 2에 적용될 제조 공정도

공정도에서 좌측은 batch 1에서의 특성에 대한 재현성을 얻기 위한 공정이며, 우측은 입자 미세화와 미세한 석출물의 밀도를 증가시키기 위한 공정이다. 이 공정에서는 용체화 처리 후 공랭 과정에서 20-30%정도의 열간압연을 수행하고, 이후 템퍼링 이전에 예비시효열처리를 도입한 것이 특징이다. 열간압연 공정은 추가적인 소성변형을 통해 전위밀도를 증가시켜, 석출물의 핵생성 사이트를 증가시키는 역할을 하며, 예비시효열처리는 저온에서 탄화물 석출상을 미세하게 생성시켜 후속되는 템퍼링 공정에서 생성이 완료되는 석출물의 밀도를 증가시키기 위함이다. 이러한 신공정은 batch 2 합금조성 모두에 적용되어 각 후보합금들의 특성을 최적화시켜야 하며, 이를 토대로 최종 후보합금 2종을 선정해야 한다.

Batch 3에서는 batch 2에서 선정된 2종의 합금의 특성에 대한 재현성 평가, 최종 후보합금의 선정 및 선정된 합금에 대한 조사시험 시편 준비 및 크립이나 피로 특성에 대한 장기적 평가에 착수해야 한다. 또한 3ton급 규모의 모합금을 제조하여, 소규모 시편(30kg급)에서 얻은 특성에 대한 재현성을 확인하는 작업이 이루어질 것이다.

본 연구의 궁극적인 목표는 한국 고유의 RAFM강을 개발하여 이에 대한 특허권을 확보하고, 더 나아가 ITER나 DEMO급 이상의 핵융합로 구조재로 활용하는데 그 목적이 있다. 실제 핵융합로에 활용하기 위해서는 개발된 소재에 대한 인허가를 받기 위해 요구되는 재료특성 데이터베이스를 구축하는 것이 선결되어야 한다. 이 중 가장 제공하기 어려운 데이터베이스가 조사특성인데, 특히 핵융합로에 적용되는 구조재는 고에너지 중성자 조사 하에 놓이기 때문에, 핵분열 원자로에서 구축된 조사특성 데이터베이스를 기반으로 인허가를 받기는 쉽지 않을 것이다. 따라서, 가동 운전 조건이 비교적 가혹하지 않은 ITER에 한국형 RAFM강을 적용하거나, 국제핵융합재료조사시설(IFMIF: International Fusion Materials Irradiation Facility)에서 조사특성을 평가 받을 기회를 얻는 것이 한국형 RAFM강에 대한 인허가를 받을 수 있는 유일한 방법이라 할 수 있다. 이를 위해서는 그림 9에 도식적으로 나타낸 바와 같이, 우선 하나로 조사시험을 통해 1 dpa정도의 조사특성 데이터베이스를 구축하여, 이를 기반으로 ITER에 적용될 수 있는 기회를 얻고, 이후 한국형 RAFM강의 우수성을 입증하여, IFMIF의 1차 가동기간(DEMO급에 적용될 소재에 대한 조사특성 데이터베이스 구축을 목적으로, 약 70 dpa 정도의 조사손상량을 목적으로 가동됨)에 조사 시험될 수 있는 기회를 얻어야 한다. IFMIF의 1차 가동기간에 한국형 RAFM강이 조사 시험되는 약 5년 정도의 기간 동안에, 한국형 RAFM강의 특성을 개량에 대한 연구가 진행되어야 하고, 또한 그 성능의 우수성을 세계적으로 입증해야 한다. 이를 통해 IFMIF의 2차가동(PROTO급 핵융합로에 적용될 소재에 대한 조사특성 데이터베이스 구축을 목적으로, 약 150 dpa 정도의 조사손상량을 목적으로 가동됨) 기간에 조사될 수 있는 기회를 얻어야 하며, 이를 통해 PROTO급 핵융합로에 적용될 수 있는 인허가 요건을 갖출 수 있게 된다.

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그림 9. 한국형 RAFM강의 조사시험 및 핵융합로 적용 추진도

Document ID: d20140019